吸着による希釈水系からの U(VI) の除去

Scientific Reports volume 12、記事番号: 16951 (2022) この記事を引用

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核燃料製造のための過去のウラン採掘および製粉活動の遺産は引き続き懸念の原因となっており、世界中の研究者にとって評価と是正措置が必要です。 ウラン汚染水の環境中への放出は、規制（世界保健機関、WHO - 15 μg/L、ルーマニアの法律、RO - 21 μg/L）、環境および健康の問題です。 したがって、化学沈殿、イオン交換、吸着、ゼロ価鉄ナノ粒子への固定化などを含む、希釈水溶液からの U(VI) のさまざまな除去技術が広く適用されています。 我々の以前の研究では、実験室で合成されたFe2Oベースのナノ材料（NMS）を使用して、鉱山水などの希釈水系からのU(VI)の除去を研究しました（Crane et al. in Water Res 45:2391–2942, 2011）。 炭酸塩が豊富な水系をＮＭＳで処理してＵ（ＶＩ）を除去した。 安定な可溶性炭酸錯体を形成する傾向が高いため、30 分の反応時間の後では約 50% のみが除去されたことが観察されました。 それを考慮して、本論文は、その場で生成される吸着剤Fe2O3・nH2Oとオレイン酸ナトリウム界面活性剤を使用して、希釈水系からU(VI)を除去し、プロセスのメカニズムに関する知識を更新することにより、吸着/浮選技術を調査することを目的としています。 U(VI) の除去効率を決定するために、影響要因である pH、吸着剤の投与量、界面活性剤の濃度、接触時間、撹拌速度、U(VI) 濃度、加圧水受容器内の気圧、およびその効果を研究しました。いくつかの付随する重金属イオン (Cu(II)、Cr(VI)、および Mo(VI))。 除去効率 (%R) が監視され、その最大値により最適な分離パラメーター (確立されたプロセスパラメーター) を確立することができ、実際の鉱山水サンプル (MW) で検証されました。 高い U (VI) 除去効率 %R > 98% が得られました。 収着/浮選技術を適用して、2 種類の実際の鉱山水サンプル (それぞれ「単純」と「NMS で前処理」) から U(VI) を除去しました。 NMS で前処理された鉱山水サンプルの場合、pH 補正ありとなしの 2 つのバリエーションで機能しました。 pH 範囲 = 7.5 ～ 9.5、モル比 [U(VI)] : [Fe(III)] = 1 : 75、[U(VI)] : [NaOL] = 1 : 1 × 10–2、接触時間 30分、撹拌速度 250 RPM、U(VI) の初期濃度 10 mg・L−1、加圧水受容器内の気圧 p = 4 × 105 N・m−2 が得られます。%R > 98%。 収着 / 浮遊選鉱は、スタンドアロン操作として、または鉱山水の NMS 前処理および pH 調整と連携して、良好な %R 値で機能できることが判明しており、効率が高いことが証明されています (CU(VI) < 1·10–) 3mg・L−1）。

この産業で使用される他の重金属によって生成される相互汚染に加えて、ウラン鉱石の湿式製錬処理によって引き起こされる環境の放射性汚染は依然として科学者にとっての課題であり、世界中で人間の健康に対する大きな脅威となっています2、3、4。 気象現象によって生成される鉱山水は重要な放射性汚染物質であり、Cu (II)、Cr (III + VI)、Mo (VI) などの他の随伴重金属に加えて、大量の U(VI) を移動させます。したがって、高効率の修復技術が必要です3,5。 残念ながら、錯化プロセス6、共沈7、8、9、10、酸化還元反応9、イオン交換11、12、溶媒抽出13、14、異なる物質への吸着15、16、17、18、19、バイオレメディエーション20、21、およびナノマテリアルへの固定化 5、18、22、23、24、25、26 には、特有の利点と欠点が存在します。 具体的な利点の一例は、選択性を含む多くの改善された用途を提供する、特性を変更した新しい吸着剤の開発です。 水溶液からウランを除去する場合、この目的のためにいくつかの研究が注目される。 磁鉄鉱の存在下でグルタルアルデヒドを使用してキトサンを架橋しました。 この樹脂はテトラエチレンペンタミン (TEPA) との反応によって化学的に修飾され、キトサンを含むアミンが生成されました。 この樹脂は、水性媒体からの UO22+ イオンの取り込みに対して高い親和性を示しました 27。 磁気特性を備えたシフベースのキトサン複合材料。 この組成物は、UO22+ イオンの収着に対して高い親和性と速い反応速度を示しました 28。 ジエチレントリアミン (DETA) とジチゾンをグラフトすることで磁性キトサン ナノ粒子を官能化し、pH 529 付近での六価ウランの収着を改善しました。グアーガムのリン酸化とキトサンを組み合わせることで、弱酸性溶液から六価ウランを除去するための効率的な吸着剤が調製されます。 さらに、グアーガム/マグネタイト/キトサンナノ複合材料のリン酸化が行われると、グラム + 細菌とグラム - 細菌の両方に対して抗菌効果があります 30。 もう 1 つの興味深い U(VI) の新しい吸着剤は、尿素またはチオ尿素ベースのポリマーで官能化されたシリカビーズです 31。 欠点の例としては、化学的方法、イオン交換、溶媒抽出などが挙げられます。 大量の汚染物質を含む廃水の処理には高い効率がありますが、希釈水系 (10-3 ～ 10-6 M 溶液) の修復には法外です。

浮遊選鉱は、吸着性気泡分離技術の 1 つであり、界面活性剤を導入して界面活性イオンとなり、その後気泡の微分散気泡が溶液中を通過することにより、均質および不​​均質の水系から表面不活性イオンを除去します。分離カラム。 上昇する気泡の表面に吸収される界面活性イオンは、泡分離カラムの上部まで運ばれ、凝縮泡 (サブレート) として水系から除去されます。

分離プロセスでは、関与する相の特性が重要です。液相の表面界面特性。 濃縮泡中の種の疎水性が高く、密度が低い。 気泡の寸法が均一であり、物質移動液体泡を提供します。 泡内の気泡粒子の凝集に最適なガス流。

イオン浮遊選鉱4,32,33,34,35、沈殿浮選36、吸着浮選12,35,37,38,39,40、コロイド吸着浮遊選鉱41、電気浮遊選鉱42、浮遊選鉱43,44などのさまざまな技術バリアントは、その高度な効果を証明しています。さまざまな希釈水系の除染効率45、46、47、48、49、50、51、52。

主な利点は、高い選択性、適応性、高い除去効率、無機または有機のイオン、分子、コロイド、および微分散種の除去に適用できる可能性です35、48、49、50、51、52。 しかし、それらの中には、エネルギーを消費する電気浮遊選鉱や、不均質な気泡を生成し、高品質で耐性のある多孔質材料を必要とする分散ガスによる浮遊選鉱などの欠点があります。 気泡生成技術の中でも、溶解空気浮選法 (DAF) 技術は、その場で小さな均質な気泡を生成するため、好まれます。

DAF の適用には 2 つの変法が含まれます。(a) 浮遊選鉱を行った試薬で調整された水サンプルに空気流を導入することによる直接加圧。 (b) 浮遊選鉱の前に、試薬で調整したサンプルを加圧下で再循環水で希釈する。 産業用はコスト効率が高く、小型、コンパクト、比較的簡単な設置で動作するため、最後の選択肢となります。 迅速性 (浮選接触時間は 5 分未満)、多用途性 (有機物質および銅、クロム、モリブデンなどの重金属の除去)、設置の簡単さなども、この分離方法を推奨する利点です。

U(VI) の移動度は、pH の変化、環境内の酸化還元電位の変化、相互作用するフミン酸、硫酸、リン酸、炭酸イオンなどの中性および/またはイオン種の存在に大きく依存します。ウラニルイオンと結合し、溶解性の高い錯体に変わります。 たとえば、炭酸塩は非常に安定な炭酸ウラニル錯体を生成し、その生物地球化学とバイオアベイラビリティにおいて重要な役割を果たしています53。

この研究は、Cu (II)、Cr (VI)、Mo (VI) などの有毒な重金属を使用する他の産業によって引き起こされる環境汚染に加えて、ウランで汚染された鉱山水の複雑な化学を考慮して、ウラン汚染の除去を調査することを目的としています。プロセス機構に関する獲得知識を更新するために、天然類似体としての単一および多重汚染水系、および実際の鉱山水サンプルからの吸着/沈殿浮遊選別による U(VI) を測定します。

この研究で使用された吸着剤は、Fe2O3 × n H2O からなる現場で生成され、鉄の物理化学的特性と、U(VI) および付随する重金属を含むさまざまな汚染物質の高い分離効率を考慮して選択されました 5,23,24,54 。 この選択は、次の利点を得るために行われました。(i) 少量の試薬と Fe(III) を循環させて吸着担体を生成します。 (ii) 吸着剤支持体を入手するコストの削減。 (iii) ゆるくて薄片状の構造を通じて U(VI) との最適な接触を確保する。 (iv) 反応時間の短縮と発生する廃棄物の量の削減。 水酸化鉄は特別なものではありませんが、環境に優しく、合成吸着剤に代わる低コストの代替品です。

U(VI) を充填した吸着剤の疎水性を高めるために、コレクター (界面活性剤) がシステムに導入されました。この場合、それはオレイン酸ナトリウム (NaOL)、C18H33O2Na です。 毒性が低く、入手しやすく、入手しやすさが高く、結合剤、乳化剤、固結防止剤、間接添加剤として食品用途で安全性が証明されているため、一般的で安価な試薬であるため、他の試薬よりも好まれてきました55。 オレイン酸ナトリウムの長い C 鎖は、オレイン酸ナトリウムの高い疎水性と界面活性 (界面活性剤) 特性を説明しています 48,49,50,51,52。

この論文で紹介されている研究は、上に示した実際的な科学的関心によって正当化されます4、12、32、33、34、35、37、38、39。

実験室 (NMS) で合成された FeO ベースのナノ材料上の U(VI) の除去に関する以前の研究 1 では、炭酸塩が豊富な鉱山水からの U(VI) 除去の効率は約 1 時間であることが証明されましたが、24 時間以上経過すると、反応時間 炭酸ウラニル錯体の可溶性の出現による脱着プロセス 5． したがって、NMS と吸着/浮選タンデム技術を組み合わせた技術が、有望な治療法代替となりつつあります。 したがって、先行研究と比較した本論文の新規性は、鉄系ナノマテリアルの反応性とDAF技術の分離効率を利用した新たな修復技術を提案したことである。

すべての試薬は MERCK 分析グレードでした。 すべての溶液は、Mili-Q 精製水 (抵抗率 > 18.2 MΩ cm) を使用して調製されました。

Na4[UO2(CO3)3]、ストック溶液 (1 g・L-1 U(VI))、および作業溶液 (10 mg・L-1) は、酢酸ウラニル (UO2(CH3COO)2・H2O) を使用して調製されました。無水炭酸ナトリウム (Na2CO3);

Cu (NO3)2、MoO3・H2O、および K2CrO4、Cu(II)、Cr(VI)、および Mo(VI) の作業溶液 (10 mg L-1)。

NaOH および HCl、pH 調整溶液 (0.01 M および 0.1 M)。

FeCl3、現場で生成された吸着剤の溶液 (0.01 M および 0.1 M)。

NaOL 溶液: 0.25 M、0.25 × 10-3 M、および 0.025 × 10-3 M。

実験室で合成された NMS (FeO ベースのナノマテリアル)1

Heidolph Vibramax 100 スターラー、可変速度。

290A ORION pHメーター;

Cu (II)、Cr (VI)、および Fe (III) 測定用の UNICAM PAY SP9 原子吸光分光光度計。

U(VI) および Mo (VI) 測定用の CINTRA 404 UV-VIS 分光光度計。

NaOL 測定用 UHPLC PLATINblue

IRスペクトル用のFT-NIR分光光度計MB3600-AAA。

Netzsch アナライザー TG 449 C STA Jupiter は固体サンプルの熱分析用です。

実験はバッチモードで実行されました。 U(VI) サンプル (200 mL) を、さまざまなモル比 [U(VI)]: [Fe (III)] で 0.1 M NaOH と混合した Fe (III) 溶液と接触させ、事前に設定した 30 分間連続的に撹拌しました56。 。 pHを調整した後、サンプルをさまざまなモル比[NaOL]:[U(VI)]の界面活性剤(NaOL)と接触させ、加圧水受容器に接続された浮選セルに移しました。 容器には5×105N・m−2の圧力で空気を飽和させた水が充填されています。 加圧下で水のアリコート（希釈比 Vsample : Vwater = 3 : 1）を浮遊選鉱セルの底部に導入し、均一なサイズのマイクロバブルを生成しました。 したがって、それらは形成された固体（その場で生成された吸着剤とその表面にロードされたU(VI)）の表面に付着し、浮遊選鉱セルの上部に上昇します。 全ての泡が上部で分離されるまでの浮選時間は５分間であった。 U(VI)、Fe(III)、NaOLの残留濃度を分析しました。 すべての実験は 3 回繰り返しました。

%R = f(property)max による影響因子 (pH、モル比、金属イオン濃度、必要な空気など) の研究により、U(VI) 分離の最適条件が確立されました。

除去効率は次の方程式に従って計算されました。

どこ、

Ciは金属イオンの初期濃度(mg・L−1)です。

Cf は金属イオンの最終濃度 (mg・L−1) です。

作業条件下での U(VI) の吸着プロセスは、それぞれ等温動力学と動力学モデルによって特徴付けられます。 得られた結果 56 は、このプロセスが混合しており、U(VI) と Fe(III) 水性種の間の物理的および化学的相互作用 (共沈) の両方が関与していることを示唆しています。 相関係数 (R2) に基づいて、収着平衡データはラングミュア (0.9808) > テムキン (0.8715) > フロイントリヒ (0.8344) の順序で等温線モデルに適合しました。 KF、Qeexp、Qecalc の近い値は、他の研究で確認されているように、このプロセスが擬二次反応速度論に従ったという事実とよく一致して、このプロセスに化学吸着が含まれていることを示唆しています 57,58。

2 種類の鉱山水サンプル (MW)、それぞれ「単純」と「NMS で前処理」 (V サンプル = 400 mL、pH 範囲 = 7.5 ～ 9.5、mNMS = 0.1 g、τcontact = 30 分、撹拌速度 250 RPM) ）は、以前に研究された収着/浮選プロセスを受けました。 鉱山水サンプル (MW1 ～ 3) は、バナト地域にある元ウラン採掘場から収集されました。

「NMS による前処理」サンプルに関しては、使用されたナノマテリアルが次の特性を備えていることが言及されています1:

表面積（BET 分析による）は、研究されたナノ粒子の 80% 以上で 14.8 m2/g でした。

粒子サイズ分布 (TEM 分析による) 範囲は 0 ～ 50 nm。

結晶化度の XRD 分析により、無秩序/非晶質構造が明らかになりました。

表面の化学組成を XPS 分析したところ、% Fe = 30.5、% O = 32.1、% C = 14.5、% B = 22.9 でした。

酸化物の厚さ (XPS 分析による) は 3 ～ 4 nm でした。

表面化学 (Fe0 / Fe2+ = 0.02 および Fe2+ / Fe3+ = 0.38) 1;

pH は、希薄水系における U(VI) 種の電荷、構造、濃度を決定するため、非常に重要です (図 1)。 U(VI) 種は、Phreeqc Interactive 3.2.2 ソフトウェアと llnl.dat データベースを使用して、0.042 mM U(VI) (10 mg·L−1 U) を含む Na4[UO2(CO3)3] の単純な水溶液のみを考慮して計算されました。 (VI))、それぞれ (実験サンプルの主な濃度)。 pH は 2 ～ 12 の範囲で、酸性鉱山排水からの強酸性の水やウラン鉱山産業からの自然水など、あらゆる種類の天然水をカバーします。 イオン強度はソフトウェアによって測定されました。

U(VI) + Fe(III) 混合物中の U(VI) 種は、Phreeqc Interactive 3.2.2 ソフトウェアと llnl.dat データベースによって計算されます。 (a) 水酸化物複合体。 (b) - 炭酸錯体。

種の計算は、一定のイオン強度を確保するために塩を添加せずに単純な化学物質のみを含む単純な水系を考慮して実行されました。 イオン強度はソフトウェアによって計算されました。 関与するすべての種を考慮すると、モル分率の合計は 1 でした。 モル分率が非常に小さい種は表示されませんでした。

[U(VI)] = 0.042 mM で得られた曲線は文献と一致しています 59。 図 1 に表示された計算データによると、pH 7.0 ～ 9.5 の範囲で発生する可能性のある U(VI) 種は次のとおりです。 (a) 水酸化物錯体 - UO2(OH)2、[UO2(OH)3]-、[ (UO2)3(OH)7]−、および炭酸塩錯体 -UO2CO3、[UO2(CO3)2]−2、[UO2(CO3)3]−4、および [(UO2)2CO3(OH)3]−は一致する文献付き53,59。 フラクション比が異なるため、水酸化ウラン(VI) と炭酸ウランの種は別々にプロットされました。

図 2 は、Phreeqc Interactive 3.2.2 ソフトウェアと llnl.dat データベースによって計算された吸着剤 Fe(III) 種を示しています。

U(VI) + Fe(III) 混合物中の Fe(III) 水性種は、llanl.dat データベースを使用して Phreecq Interactive 3.1.1-8288 ソフトウェアによって計算されます。

図 2 から、Fe2O3・nH2O は、[(UO2)2CO3(OH)3]- および UO2(OH)2 と同じ pH 7.0 ～ 9.0 の範囲で形成されることが観察されます。 したがって、結果として、これらの種の間で競争が発生します。 それらの形成は溶解度積 (Ksp) の昇順に従います Ksp、Fe(OH)3 = 4 · 10–38 < Ksp、UO2(OH)2 = 1.1 · 10–22 < Ksp、UO2CO3 = 1.8 · 10–12 < Ksp、FeCO3 = 10–10.560,61。

除去効率に対する pH の影響は、関数 %R = f(pH) によって吸着 / 沈殿物の浮選に関して研究されています (図 3)。

%RU(VI) および CU(VI) = f(pH)、V サンプル = 200 mL、撹拌速度 250 RPM、[U(VI) : [Fe (III)] : [NaOL] = 1 : 100 : 1、接触時間 30 分、p = 4 × 105 N・m−2、希釈倍率 Vsample : Vwater = 3 : 1

10 mg・L−1 U(VI)のU(VI)サンプル(200 mL)を、モル比[U(VI)]:[Fe(III)] = 1:100でFe(III)溶液と接触させ、これは、現場で吸着剤 (Fe2O3・nH2O) を生成するための 30 分間の一定撹拌 (250 RPM) 下の予備試験 62 によって決定されました。 pH調整は、最大吸着剤量に対応するpH7.0〜9.5の範囲で実施しました（図4）。 pH を調整した後、サンプルをモル比 [NaOL]:[U(VI)] = 1:151.63 で界面活性剤 (NaOL) と接触させ、浮選セルに移し、希釈率 V サンプル: V 水で希釈しました。 : = 3 : 1 と加圧下での蒸留水の混合物。 Ｕ（ＶＩ）の残留濃度を分析した。

(a) 最適 pH 範囲における %RU(VI) = f ([U(VI)] : [Fe(III)])。 (b) 最適 pH 範囲における %RFe(III) = f([U(VI)] : [Fe(III)]) (Vsample = 200 mL、撹拌速度 250 RPM、接触時間 30 分、p = 4 × 105N・m−2、希釈比Vsample：Vwater＝3：1）。

値が非常に近い最良の U(VI) 除去効率 (%R > 98%) は、pH 7.5 ～ 9.5 の範囲で得られました。これは、U(VI) 種の吸着および/または沈殿によって研究された U(VI) 種の物理化学的相互作用によって説明される可能性があります。その場で生成される吸着剤種: [Fe (OH)2] + 、Fe (OH)3 および [Fe (OH)4]- を図 2 にプロットします。Wang et al.64 は、吸着剤の表面電荷が次の影響を受けることを実証しました。その濃度とその場で生成される吸着剤のゼータ電位は、pH 8 付近で正になり、その後負になります 66。

吸着剤の用量は、吸着/浮選によって希釈水系から U(VI) 種を高効率で除去するために重要であり、考えられる相互作用は物理的 (吸着) または化学的 (共沈) です。 最適な吸着剤の量は、固形廃棄物を最小限に抑えながら、最大限の効率を保証する吸着剤サポートの最大量です。

既知量の 0.1 M および 0.01 M FeCl3 溶液を使用して、1:5 ～ 1:100 の範囲の異なるモル比 [U(VI)]:[Fe(III)] を提供しました。 7.5 ～ 9.5 の範囲の pH 調整は、0.1 M および 0.01 M NaOH 溶液を使用して行われました。 研究は、pH 値 8.5、9.0、および 9.5 (実際の鉱山水の pH) に対して実行されました。 最良の固相分離を実現するために、使用した界面活性剤の濃度はこれらすべての実験で同じでした。 図4a、bは、U(VI)とFe(III)の残留濃度と回収効率について得られた結果を示しています。

U(VI) 濃度が国際レベルの法的制限を超えているため、[U(VI)] : [Fe(III)] のモル比を 1:5 ～ 1:25 と低くすると適切ではありませんでした67。 現行の法律によれば、吸着剤と汚染物質の接触面は U(VI) の除去には効率的ではありませんでした。

モル比 [U(VI)]:[Fe(III)] = 1:75 および pH = 8.75、9.0、9.5 は、U(VI) および Fe(III) 除去の最大効率、%R = 99.96% に相当します。 (平均値として CU(VI) = 0.0044 mg・L−1 および CFe(III) = 0.01 mg・L−1)。

沈殿浮遊選鉱では、界面活性剤の消費量は準化学量論的なモル比になります。 ただし、界面活性剤の臨界ミセル濃度を下回る濃度では浮遊性が増加するはずであるため、濃度は重要です68。

U(VI) を充填した吸着剤を最適に分離するには、NaOL の最適量を決定する必要があります。NaOL は、その長い C 鎖により固相の疎水性と浮遊性を高めます 63。 水性オレイン酸ナトリウム種は pH に依存するため、実験を実行するために同じ pH 値が提供されました。

51,63 によれば、オレイン酸種間で考慮すべき化学平衡は次のとおりです。

ここで、 RH はオレイン酸です。 R-はオレイン酸イオンです。 R2H- は酸と石鹸の複合体です。 R2HNa は酸性石鹸塩、R22- はオレイン酸二量体です。

実験結果を図5に示します。

(a) 最適 pH 範囲における %RU(VI) = f([U(VI)] : [NaOL])。 (b) 最適 pH 範囲での %RFe(III) = f([U(VI)] : [NaOL]) (V サンプル = 200 mL、接触時間 30 分、撹拌速度 250 RPM、モル比 [U(VI)] )] : [Fe (III)] = 1 : 75、p = 4 × 105 N・m−2、希釈比 Vsample : Vwater = 3 : 1)。

図 5 に示す結果は、最も信頼できるモル比は [U(VI)] : [NaOL] = 1 : 1 × 10–2 であることを示唆しています。

接触時間には、その場で吸着剤を調製するのに必要な時間と pH 調整の時間の両方が含まれます。 決定された作業 pH 値 8.75 は、図 2 に示すように、7.0 ～ 9.5 の範囲内での Fe2O3 ・n H2O 沈殿物の形成に関する文献データ 24、25、69 と一致しました。接触時間の関数としての %R 値を図6に示します。

%R = f (接触時間)、Vsample = 200 mL、撹拌速度 250 RPM、pH = 8.75、[U(VI)] : [Fe (III)] : [NaOL] = 1 : 75 : 1 × 10–2 、p = 4 × 105 N・m−2、希釈倍率 Vsample : Vwater = 3 : 1

30 分後、除去効率 (%R) が最大値 99.96 に達することがわかります。 接触時間をさらに増やしても、除去効率は変化しません (%R = 99.96)。 したがって、他のより高い値は正当化されないため、選択された接触時間は 30 分です。

この要素は、吸着剤上での U(VI) の吸着段階で重要です。 撹拌速度が高いと、吸着剤フレークのサイズが小さくなり、U(VI) 除去効率が低下します。

図 7 は、98% を超える U(VI) および Fe(III) 除去効率を得るには 250 RPM が最適な撹拌速度であることを示しています。

%R = f (撹拌速度)、Vsample = 200 mL、接触時間 30 分、pH = 8.75、モル比 [U(VI)]: [Fe(III)]: [NaOL] = 1:75:1×10 –2、p = 4 × 105 N・m−2、希釈倍率 Vsample : Vwater = 3 : 1

浮遊選鉱セルの加圧水受容器内の空気圧により、U(VI) を充填した固体吸着剤を取り込むことができる均質な泡が確実に形成され、充填された吸着剤が浮遊選鉱セルのカラムの上部に集中するのに十分な上昇力が確保されます。 。 したがって、空気圧が低いとこれらの条件は保証されず、充填された吸着剤を浮遊選鉱セルのカラムの底部に堆積させるという逆のプロセスが有利になります48、49。 空気圧値が高くなると乱流が発生し、凝集気泡を含んだ吸着剤の安定性に悪影響を及ぼします。

得られ、図 8 に表示された結果は、除去効率が最大になるときの空気圧の最適な動作値は p = 4・105 N・m−2 であることを示唆しています: %RU(VI) = 99.96 および %RFe(III) ) = 99.95%、それぞれ。

%R = f(p)、Vサンプル = 200 mL、撹拌速度 250 RPM、接触時間 30 分、pH = 8.75、モル比 [U(VI)] : [Fe(III)] : [NaOL] = 1 : 75 ：1×10−2、p＝4×105N・m−2、希釈倍率Vsample：Vwater＝3：1

汚染物質の濃度の変化は、試薬の消費量と装填される吸着剤の量を決定するため、分離効率に重要な影響を与えます。

したがって、濃度が高い値に達すると、充填された吸着剤の重量が増加し、固相の浮遊性が低下します。

図 9 は、除去効率に対する U(VI) 濃度の増加の影響を示しています。 99.96% まで増加し、その後 20 mg/L-1 を超える濃度までわずかに減少します。

%R = f(U(VI))、V サンプル = 200 mL、撹拌速度 250 RPM、接触時間 30 分、pH = 8.75、モル比 [U(VI)] : [Fe (III)] : [NaOL] = 1：75：1×10−2、p＝4×105N・m−2、希釈倍率Vsample：Vwater＝3：1

収着/浮選プロセスの各段階の最適パラメータ (最大除去効率、%R) は次のとおりです。

Ｕ（ＶＩ）濃度１０ｍｇ Ｌ−１；

浮遊選鉱の pH 範囲は 7.5 ～ 9.5。

U(VI) : 吸着剤の投与量、[U(VI)] : [Fe(III)] = 1:75;

U(VI) と Fe(III) の接触時間 = 25 分。

撹拌速度 = 250 RPM。

モル比 [U(VI)]:[NaOL] = 1:1 × 10–2;

U(VI) と Fe(III) および NaOL の接触時間 = 5 分。

空気圧、p = 4 × 105 N m−2;

浮遊時間 = 5 分。

U(VI)、Cu(II)、Cr(VI)、Mo(VI)をそれぞれ10 mg・L−1導入した7つのサンプル(Vsample = 200 mL)を調製し、以下の条件下で収着・沈殿浮遊選鉱を行った。すべてのイオン種間の相互作用を観察するために、以前に確立された作業パラメータの最適値。 結果は、多成分溶液中では Cu(II) と Fe(III) が沈殿し、U(VI) が吸着および/または沈殿する可能性があることを示唆しています。 Mo (VI) および Cr (VI) 種は、その場で生成された Fe2O3 ・ n H2O にも吸着されます。

Cu (II) の場合、得られた結果は、作業 pH = 8.75 で Cu(OH)249,70,71,72 として沈殿することを示唆しています。

沈殿物の形成は、最も低い生成物から最も溶解度の高い生成物への順序で起こります。つまり、Fe(OH)3 (Ksp = 2.79 × 10–39) < UO2(OH)2 (Ksp = 1.1 × 10–20) < UO2CO3 (Ksp = 1.8 × 10–12) < CuCO3 (Ksp = 1.4 × 10–10)49,60,61,70,71,72、前述の原則 (3.1.1) に従います。

文献 73,74 によれば、作業 pH = 8.75 における Cr(VI) の主な種分化は CrO42- です。

Mo (VI) 種の場合、研究者らは、他の 2 つの H2MoO4 と HMoO4- の濃度が非常に低い場合、pH = 7 で最大濃度値を持つ MoO42- が主な種分化である可能性が高いと指摘しました。

図 10 は、吸着/沈殿浮選による U(VI) 除去に対する随伴イオンの影響を示しています。 Cu (II) および Mo (VI) 種が二成分系で U(VI) に付随する場合、Cr (VI) の場合とは異なり、U(VI) の吸着はそれらの影響を受けず、除去率が低下することが観察できます。 U(VI)の効率。

吸着/沈殿浮遊選別後の水性希釈系中の U(VI) 含有量の変動に対する、付随する金属イオン種 Ci = 10 mg・L−1 の影響。

溶液中の U(VI) の残留濃度が範囲は 0.1 ～ 1.9 μg·L-1 であり、WHO の規制で定められた法的​​最大許容濃度（0.02 mg·L-1）よりもはるかに低いです。

Ｕ（ＶＩ）の水性種とその場で生成される吸着剤に付随する重金属との相互作用を示す他の研究研究では、研究されたものと同様に、希薄な水系における支配的な金属イオンのスペシオエーションが指摘されている。

リバらアル。 は、[U(VI)] = 4.2 mM (10 mg・L−1) の溶液が 1.2% O2(g) および 0.017% CO2(g) と接触し、pH 範囲が 8 ～ 9 の場合、優勢であることを示しました。種は [UO2(CO3)3]4− および [UO2(CO3)2]2−25 です。

ワンゼらは、炭酸塩の存在下で 0.01 M NaCl 溶液に溶解した [U(VI)] = 4.2 × 10-6 M についても、[CO32-] = 1 × 10-2 M について、同じ主要な種分化が存在すると指摘しました69。

[MoO42-] の存在は、pH 範囲 2 ～ 775 で [Mo (VI)] = 0.3 および 1 mM (3 mg/L および 100 mg/L) の系で Mitchell によって実証されました。

Matis と Mavros によると、Cu (II) = 10 mg/L を含む希釈水系では、pH 8 ～ 10 の範囲で Cu(OH)233 が沈殿します。

pH 範囲 1 ～ 12 で 10-4 ～ 6 × 10-4 M の [Cr (VI)] の場合、主な種分化は CrO42-74,76 です。

得られた結果は、電荷を有する吸着剤装入物の活性表面に結合するために存在する金属イオンイオン種間で競合が存在することを示している74。 吸着剤のゼロ収着点は Fe2O3 ・n H2O64 の量の増加とともに変化するため、得られた結果は、Cu (II) 種が沈殿し、Cr (VI) および Mo (VI) が収着によって水溶液から除去されることを示唆しています。 実験結果は、U(VI) が炭酸塩錯体として吸着剤の帯電した表面に静電気的に結合している可能性があることを示しています。

実験結果は、随伴する重金属が分離効率に大きな影響を与えないことを証明しています。

U(VI) 分離の最大効率と相関する影響因子の研究から、収着/沈殿浮遊選別による U(VI) 分離の最適な作業パラメーターは次のとおりであることがわかりました: pH 範囲 7.0 ～ 9.5、撹拌速度 250 RPM、接触時間 30 分、モル比 [U(VI)] : [Fe(III)] : [NaOL] = 1 : 75 : 1 × 10–2、p = 4・105 N・m−2、希釈倍率 Vsample : Vwater = 3 : 1、浮選時間 5 分、U(VI) の初期濃度範囲に応じて = 1 ～ 30 mg·L − 1。

合成水系のために確立された最適な作業条件は、実際の鉱山水サンプルで検証され、非常に良好な結果が得られました。

U(VI) と吸着剤の間の相互作用に関する予備データは、吸着/沈殿浮遊選別の最適な作業条件下で得られた 2 つのサンプルの FT-IR スペクトル分析を使用して得られました。サンプル 1 – Fe2O3・nH2O およびサンプル 2 – U を含む Fe2O3・nH2O( VI) 炭酸複合体。

両方のスペクトルには、H2O 分子の伸縮モードまたは水素結合した表面 OH 基のコーティングに割り当てられる 3400 cm-1 IR バンドが含まれていますが、3037 cm-1 IR バンドは、H2O 分子の OH 伸縮モードの存在によるものです。 α-FeO​​OH と対応する顕著なピーク H2O は 1620 cm-177 付近で配位または吸着されました。

吸着剤に固定されている炭酸 U(VI) 錯体のイオンは、サンプル 2 の 653 cm-1 から 626 cm-1 で観察される動きによって強調されているようです。この主張は、pH = 付近の正の電位値によって裏付けられているようです。 8.0 66．

表 1 は、収着/沈殿浮遊選別によって Cr(VI)、Cu(II)、および Mo(VI) から U(VI) を分離した後に得られた基板に起因すると考えられる特徴的なバンドを示しています。

表 1 に示す特性バンドを持つすべての FT-IR スペクトルには、次の特定のピークが存在します。

3000 ～ 3650 cm-1 の範囲では、結合および非結合ヒドロキシル基が考えられます。

1620〜1634 cm−1の範囲は、その場で生成されたFe2O3・nH2O表面に吸着された水に起因します。

1500 cm-1 付近の特性バンドは炭酸イオン伸縮振動に起因しており、I (Fe(III)) の場合は 1486 cm-1、A (Fe(III) + U(VI)) の場合は 1521 cm-1 に存在します。 -1、B(Fe(III) + U(VI) + Cr(VI)) の場合は 1542 cm-1、C(Fe(III) + U(VI) + Cu(II)) の場合は 1512 cm-1 、E(Fe(III) + U(VI) + Mo(VI)) の場合は 1518 cm−1、D の場合は (Fe(III) + U(VI) + Cr(VI) + Cu (II))、肩付き1519 cm−1、F(Fe(III) + U(VI) + Cr(VI) + Mo(VI)) の場合、1540 cm−1 のショルダー付き、G(Fe(III) + U(VI) + Cu(II) + Mo(VI)) のショルダーは 1526 cm−1、H(Fe(III) + U(VI) + Cr(VI) + Cu(II) + Mo(VI)) は 1512 cm−1 1;

1400 cm-1 値付近の特徴的なバンドは、FeOOH の変形振動結合に起因すると考えられ、それらはサンプル I (Fe(III)) を除くすべてのサンプルに存在し、U(VI)、Cr(VI)、および Mo( VI) は吸着剤表面に結合し、Cu(II) は使用 pH で炭酸銅として沈殿する可能性があります。

νFe-O に起因する 703 cm−1 の特徴的なバンドは、A (Fe (III) + U(VI)) および B (Fe (III) + U(VI) + Cr (VI)) サンプルに存在し、これを示唆しているようです。その場で生成された吸着剤上に U(VI) が結合する可能性。

サンプル I (Fe (III)) からの δFe-O に起因する 682 cm-1、647 cm-1、および 612 cm-1 の特徴的なバンドは、U(VI) およびそれに付随する活性サイトの存在を示しているようです。元素のイオン結合。

錯体 [(UO2)2(OH)2]2+ + CO32- に特徴的なバンドは、683 cm-1 の C(Fe(III) + U(VI) + Cu(II)) の系にのみ現れます。 E(Fe(III) + U(VI) + Mo(VI)) 690 cm−1 および F(Fe(III) + U(VI) + Cr(VI) + Mo(VI)) 683 cm−1 ;

バンド δFe-O および νFe-O も低い値の方向にシフトしており、このレベルでも化学吸着が可能である可能性があることを示しています。

FT-IR スペクトル分析は、反応速度論が化学吸着を伴う擬二次であることを考慮すると、[(UO2)2(OH)2]2+CO32- 錯体が形成される可能性があることを示唆しています。 同時に、作業 pH では、Cu (II) が沈殿し、Cr (VI) と Mo (VI) がオキシ水酸化鉄 (III) に吸着されます 50,74。

表 2 は、Cr (VI)、Cu (II)、および Mo (VI) から U(VI) を吸着/沈殿浮遊選別によって分離した後に得られた基板の熱分析の結果を示しています。

TG/DTG/DTA 曲線の分析は、二成分系、三成分系、および四成分系の場合、空気雰囲気中での基板の非等熱劣化プロセスを示します。 サンプルは 3 回の連続した分解および水分損失プロセスにさらされました (表 2)。

最初の吸熱プロセス (20 ～ 120 °C) では、水分が完全に失われます。 分析されたサンプルは同様の水分を示します。 この段階での重量損失は、97.1 ～ 109.3 °C の範囲内の最高温度で約 Δm1 = 4.57 ～ 6.21% です。

サンプルは 120 ～ 250 °C の温度範囲内で安定しているようです。 次に 2 番目の分解プロセスが続きます。これは発熱 (250 ～ 350 °C) であり、273.0 ～ 281.0 °C および 304.1 ～ 347.5 °C の範囲内の最高温度で重量損失 Δm2 = 6.14 ～ 8.07% となる主要な分解段階を表します。それぞれC。

より高い温度（350 ～ 900 °C）では、不揮発性生成物の熱酸化分解の最後の発熱プロセスが第 2 分解段階で得られます。

513.7 ～ 620.9 °C の範囲の温度のすべての場合において、同様の残留重量 Δm3 = 1.35 ～ 2.06% は、調査された金属イオンの酸化物の混合物の発生を示しています。

事前に決定した吸着/沈殿浮選技術の最適パラメータを、2 つの異なるモル比 ([U(VI)] : [Fe (III)] : [NaOL] = 1 に対応する 10 個の同一のサンプル溶液 (Co = 10 mg/L) で検査しました。 : 75 : 1 × 10–2 および 1 : 100 : 1 × 10–2) をそれぞれ使用して、Student 法による U(VI) 除去の再現性を計算しました (表 3)。

鉱山水サンプル (MW1 ～ MW3) は、バナト地域の元ウラン採掘場から収集されました。それらの化学組成は表 4 に示されています。それらは、それぞれ pH 調整ありとなしで、提案されたフローシート (図 12) に従って処理されました。 。 ０．１Ｍ ＨＣｌ溶液を用いてｐＨを実用値８．７５に調整した。

pH 調整後の U(VI) 除去効率がより高く、吸着浮選が非常に効率的であることが観察されました (図 11)。

%RU(VI) = f (pH 調整)、V サンプル = 200 mL、撹拌速度 250 RPM、接触時間 30 分、モル比 [U(VI)] : [Fe (III)] : [NaOL] = 1 : 75 ：1 × 10–2、p = 4 × 105 N·m−2、希釈率 Vsample : Vwater = 3 : 1、MW1 ～ MW3 - pH 調整なしのサンプル、MW1C ～ MW3C - pH 調整済みのサンプル。

図 12 は、吸着浮選法による多重汚染水系の提案された技術処理図 (フローシート) をまとめたものです。

吸着浮遊選別による多成分系の処理のための分離スキームは、研究対象のシステムに適合しました51。

サンプルが pH 調整なしで処理された場合、分離効率はサンプル MW1 で 96.6%、MW2 および MW3 サンプルでそれぞれ 97.2% でした (図 13)。

固定化後の 3 つの実水サンプルにおける U(VI) 残留濃度の変化 - 吸着 / 浮選処理。 ここで、MW1i ～ MW3i は NMS での固定化後に生じる液相です。 MW1c ～ MW3c は、FeCl3 0.1 で pH を調整した液相です。 MW1f.～MW3f. は、NMS 上での固定化、デカンテーション、コレクターの添加、および浮選後に得られる液相です。

サンプルを 0.1 M HCl 溶液で pH = 8.75 に調整して処理した場合、MW1C ～ MW3C サンプルでは %RU(VI) > 99 が得られました (図 13)。

U(VI) の除去効率は、pH 調整されたサンプルの方が他のサンプルよりも高かったことに注目でき、これは以前に研究されたパラメーターの最適値を裏付けています。

生成された固体廃棄物は、核燃料製造用の U(VI) 二次供給源として保管またはリサイクルされる可能性があります。

実水サンプルの NMS 浮遊選鉱におけるタンデムプロセス固定化の最適パラメータ検証は、2 つのバリエーションで実行されました。

pH 調整と吸着剤の添加なし: 表 4 に示す化学組成を持つ本物の水サンプル (300 mL) MW1 ～ MW3 を 0.15 g NMS で前処理し、250 RPM で撹拌しながら 30 分間接触させました。 固相をデカンテーションにより分離した。 得られた液相 MW1i ～ MW3i に、適切な量の 0.25 × 10−3 M NaOL 溶液を添加し、pH 調整なしで、ろ過された溶液中の NMS によって供給された Fe2+ および Fe3+ が存在するため、FeCl3 0.1 M を添加せずに浮遊させました。吸着サポートとして使用されます。 浮選後、水は MW1f. ～ MW3f をサンプリングします。 が得られました（図14）。

pH 調整と吸着剤の添加あり: 表 4 に示す化学組成を持つ本物の水サンプル (300 mL) MW1 ～ MW3 を、250 RPM で撹拌しながら 0.15 g NMS で 30 分間前処理しました。 固相をデカンテーションにより分離した。 得られた液相 MW1i ～ MW3i に、外来イオンの添加を避けるために 0.1 M FeCl3 溶液を使用して pH を調整し、適量の 0.25 × 10-3 M NaOL 溶液を添加し、浮遊選鉱後のサンプル、MW1c ～ MW3cが得られました（図15）。

pH調整を行わずに固定化および浮選を行い、NMS上でのU(VI)固定化後のFe(III)残留物のみを使用してその場でFe2O3・nH2Oを生成した。

固定化と浮遊選別では、pH 調整に 0.1 M FeCl3 溶液が使用されます。これは、吸着剤の現場生成用の試薬です。

図 13 は、実際の水サンプルの固定化および浮選後の U(VI) 残留含有量を示しています。

両方の U(VI) 除去方法を使用する 2 つの分離スキームのバージョンは次のようになりました。1 つは pH 調整なしで、Fe2O3・nH2O の現場生成なし (図 14)、もう 1 つは pH 調整ありで現場で Fe2O3 生成あり・nH2Oが生成される（図15）。

実際の水サンプルで得られた結果は、吸着/沈殿浮選による U(VI) 分離が単一の方法として、または FeO ベースのナノ材料がその場で使用される場合の追加段階として使用できることを示唆しています。

この論文は、ウラン産業における多成分水系に特有の U(VI) およびいくつかの関連金属イオンを、その場で生成された吸着剤 (Fe2O3 ∙ nH2O) への吸着とそれに続く浮遊選鉱 (%RU) という効率的な除去プロセスによって除去できる可能性を研究しました。 (VI) および %RFe(III) > 99) 作業条件 (Ci,U(VI) = 10 mg ∙ L−1、pH 範囲 = 7.5 ～ 9.5、[U(VI)] : [Fe(III)] = 1 :75、接触時間 = 30 分、撹拌速度 = 250 RPM、[U(VI)] : [NaOL] = 1 : 1 × 10–2、p = 4 × 105 N · m−2、浮選時間= 5 分)。

分離プロセスを確立する際、既存の種分類、考えられる相互作用、およびプロセスに関与する可能性のある種 (pH 範囲 7.0 ～ 9.5) が考慮されました。 U(VI) 水酸化物錯体 (UO2(OH)2、[UO2(OH)3) ]− および [(UO2)3(OH)7]−)、U(VI) 炭酸錯体 (UO2CO3、[UO2(CO3)2]−2、[UO2(CO3)3]−4 および [(UO2)2CO3 (OH)3]−)、水酸化鉄(III)錯体(Fe2O3・nH2O)。

分離メカニズムを説明するために、フォーム（基質）中に濃縮された U(VI) が充填された固体の FTIR スペクトル (範囲 400 ～ 4000 cm-1) および誘導体グラム (範囲 20 ～ 1000 °C) が登録されました。 したがって、FT-IR 分析は、錯体 [(UO2)2(OH)2]2+CO32- を形成する可能性を指摘しました。この錯体は、NMS 上での固定化時に形成されるオキシ水酸化鉄 (III) と結合している可能性があります。 Feベースのナノ材料への固定化による水系の前処理による浮遊選鉱プロセス）/または沈殿浮遊選鉱プロセスで形成されるその場で生成されたFe2O3・n H2O吸着剤も同様です。

NMS (FeO ベースのナノマテリアル) で前処理した実際のサンプルに提案手順を適用した場合、pH 調整や FeCl3 の添加は行わず、金属イオンが負荷された固相はデカンテーションによって分離されました。 分離効率は99%以上でした。

提案された手順を、pH 調整と FeCl3 添加を伴う NMS (FeO ベースのナノマテリアル) で前処理した実際のサンプルに適用する場合、金属イオンが負荷された固相はデカンテーションによって分離されました。 沈降後の水相のｐＨを、ＦｅＣｌ ３ 溶液を添加することによってｐＨ＝８．７５に調整する。 吸着剤はその場で生成され、NMS 上での固定化で残った金属イオンが吸着剤に充填され、最後に浮遊選鉱段階が適用されます。 分離効率は99%以上でした。

多成分の実際の鉱山水サンプルに対する最適パラメータの検証と、Fe2O3・nH2O が複数の金属種と相互作用する能力を検証した結果、収着/沈殿浮遊選鉱タンデムは、この分野における新規性として、浄化技術を補完する利点と考えられると結論付けられています。

現在の研究中に使用および/または分析されたデータセットは、合理的な要求に応じて責任著者から入手できます。

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ブカレスト大学「Politehnica」、応用化学・材料科学部、無機化学、物理化学、電気化学学科、および研究開発国立金属・放射性資源研究所（INCDMRR-ICPMRR、ブカレスト、ルーマニア）に感謝します。この作業をサポートするスタッフ。 また、鉄系ナノ材料を提供していただいたブリストル大学界面分析センターのトーマス・B・スコット教授とリチャード・A・クレーン博士にも感謝いたします。 また、非常に刺激的な提言、建設的かつ客観的な批評、適切な質問や発言を提供してくださった査読者の多大なご尽力にも感謝の意を表したいと思います。 したがって、対話は非常にダイナミックかつ実りの多いものとなり、最高の科学の実現に向けた友好的な雰囲気が生まれました。

ブカレスト大学「POLITEHNICA」応用化学材料科学部、無機化学、物理化学、電気化学学科、313 Splaiul Independentei、060042、Bucharest 6、ルーマニア

カロリーナ・コンスタンティン、オヴィディウ・オプレア、リギア・ストイカ

研究開発 国立金属・放射性資源研究所、INCDMRR-ICPMRR、環境保護技術研究所、70 Blvd. Carol I、020917、ブカレスト 2、ルーマニア

イオアナ＝カルメン・ポペスク

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CC、LS、I.-CP が主要な原稿テキストを書き、図を作成しました。 OO は TG-DTA 分析を実行しました。 著者全員が原稿をレビューしました。

イオアナ＝カルメン・ポペスクへの通信。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

シュプリンガー ネイチャーは、発行された地図および所属機関における管轄権の主張に関して中立を保ちます。

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転載と許可

Constantin, C.、Popescu, I.C.、Oprea, O. et al. 吸着浮選法による希釈水系からの U(VI) の除去。 Sci Rep 12、16951 (2022)。 https://doi.org/10.1038/s41598-022-19002-0

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受信日: 2022 年 3 月 11 日

受理日: 2022 年 8 月 23 日

公開日: 2022 年 10 月 10 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-19002-0

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